近代物理所在分子团簇超激发态衰变机制研究中取得重要进展

  

近日,中国科学院近代物理研究所重离子科学与技术全国重点实验室原子物理中心与合作团队在分子团簇超激发态衰变动力学研究中取得重要进展。该研究首次在一氧化二氮(NO)团簇中观测到超激发态诱导的低能电子发射显著增强的现象,并揭示了团簇环境中分子间能量转移机制在衰变过程中的关键作用。该项研究成果于18日发表在物理学期刊《Physical Review A》上,为理解辐射与物质相互作用的微观过程提供了新的视角。

超激发态是分子吸收远高于其电离能的光子后形成的高能中性态,其衰变过程伴随电子发射、解离等多种通道。这一现象广泛存在于辐射化学、星际空间化学乃至生物辐射损伤等过程中,但由于团簇体系的复杂性,其衰变路径与环境效应尚不清晰。

为解决这一科学问题,研究团队利用800纳米、30飞秒近红外激光驱动氙(Xe)和氩(Ar)气体产生高次谐波,获得可调谐的极紫外宽带光源,并利用自主研发的反应显微成像谱仪,对NO分子及其团簇的单光子电离与解离过程进行了高分辨的精准测量。

研究结果显示,对于孤立NO分子,超激发态衰变以分子内自电离为主,伴随解离产生NO碎片及相应的低能电子。而在团簇体系中,低能电子产额显著增强,强度可达到与直接电离电子相当的水平,且这些电子主要与团簇碎片离子(如(NO)·NO(NO)₂⁺)相关联。进一步的光电子角分布分析表明,此类低能电子发射呈现各向同性特征,与直接电离过程的强烈各向异性形成鲜明对比,证实其来源于间接电离机制。

研究团队提出,团簇中的超激发态衰变可通过两种竞争机制解释:一是分子内自电离后引发的离子-分子反应,二是共振分子间库仑衰变。这一发现表明,团簇环境不仅可通过势能调控扩展自电离的能量允许范围,还能通过高效的分子间能量转移促进低能电子的产生。

该研究不仅阐明了超激发态在团簇中的新型衰变通道,也为理解辐射引起的生物分子损伤、紫外导致的皮肤与眼睛损伤等过程中低能电子的来源与作用提供了新的物理机制依据。

该工作由中国科学院近代物理研究所重离子科学与技术全国重点实验室主导,联合哈尔滨工业大学(威海)等机构共同完成,并获得了国家重点研发计划(2022YFA1602500)等项目的支持。

相关论文信息:

Xuan Yu et al., Enhanced low-energy electron emission from superexcited nitrous oxide clusters, Physical Review A 113, 013106 (2026).

论文链接:https://journals.aps.org/pra/abstract/10.1103/91vn-bm3b

图:NO团簇在Xe(左)与Ar(右)产生的极紫外辐射作用下的光电子-光离子符合谱。右图中低能电子信号显著增强,表明团簇环境中超激发态通过分子间能量转移促进低能电子发射


(原子物理中心    供稿)